РЕФЕРАТ

        Представлены результаты структурно-имитационного моделирования процессов, происходящих при спекании и разрушении сегнетокерамики состава BaTiO₃ и PbTiO₃. Рассмотрены процессы аномального роста зерен и их влияние на спонтанное растрескивание сегнетокерамики. Исследованы особенности распространения макротрещины в смоделированной структуре с учетом зоны микрорастрескивания, образующейся в окрестности вершины. Установлены альтернативные тенденции в микрорастрескивании, приводящие к изменению прочности материала. Получены оценки различных прочностных характеристик: плотности растрескивания, размеров зоны предразрушений, трещиностойкости керамики, локального упрочнения и экранирования макротрещины зоной микрорастрескивания в ее вершине.

1. При построении математических моделей физико-механических свойств материалов получило развитие структурно-имитационное моделирование (СИМ) [1]. Посредством структурирования рассматриваемой системы можно представить в ЭВМ как особенности материала на каждом структурном уровне, так и описать процессы, происходящие в данном объекте.
        В механике разрушения значительный прогресс достигнут в изучении зарождения микротрещин [2], спонтанного разрушения при остывании керамики [3, 4], взаимодействия магистральной трещины с распределенными дефектами (порами, микротрещинами, частицами второй фазы) [5]. В то же время существует много неопределенности в количественных оценках и даже в качественном понимании процесса разрушения.
        Цель настоящей работы - провести СИМ формирующейся при спекании микроструктуры горячепрессованной однофазной сегнетокерамики (СК) и ее разрушения вследствие образования при остывании зернограничных микротрещин, а также последующего развития магистральной трещины с исследованием прочностных параметров, в частности трещиностойкости материала. В данном случае ограничимся рассмотрением остаточных напряжений масштаба зерна - внутренних напряжений 2-го рода (по классификации Н.Н.Давиденкова).

2. Метод горячего прессования используют для получения высокоплотных, беспористых керамик. При установлении максимального давления и линейном характере изменения температуры (0 Ј Т Ј Т_m, где Т_m - максимальная температура в печи) [6] происходит аномальный рост зерен, который также обусловлен наличием пор и примесных добавок в пресспорошках.
        Рассмотрим связанную задачу о распространении тепла и формировании микроструктуры в прямоугольном образце размером [a, b]. Предположим, что скорость подъема температуры в печи постоянна, а распределение температуры на границах состоит из участков линейной и постоянной зависимости от времени [6]. Моделирование на ЭВМ этого процесса включало последовательное решение задач теплопроводности и рекристаллизации порошка в области спекания [7]. Решали первую основную задачу для квазилинейного уравнения теплопроводности относительно переменной u=T -T₀

                                                 (1)

 (T₀ - температура окружающей среды) при следующих начально-краевых условиях:

 u (0, x, y) = 0                                                                             (2)

u (t, 0, y) = u (t, a, y) = u (t, x, 0) = u (t, x, b)                             (3)

где А₀ - заданная константа. При решении использовали метод конечных разностей. Итерационная процедура нахождения решения завершалась по достижении во всей области температуры u (x, y) і u_S,, где u_S - температура спекания. Вследствие существования на межзеренных границах в порошковом компакте распределенной пористости C_p из-за некогерентности границ предполагали, что коэффициент температуропроводности является функцией температуры и пористости: k = k (u, C_p). Поэтому эффективный коэффициент теплопроводности структуры l _eff определяли с помощью принципа обобщенной проводимости для пористой зернистой системы и по правилу взаимопроникающих компонент. Отметим, что ввиду отсутствия исчерпывающей информации о необходимых параметрах СК в расчете использовали некоторые данные для родственной керамики Al₂O₃ [8]. Блок-схема процесса формирования структуры при спекании представлена на Рис. 1.
        Затем осуществляли моделирование вторичной рекристаллизации (аномального роста зерен) с применением модели Вагнера-Слезова-Хиллерта [9]. В любой момент времени t аномальный рост зерен происходит при условии:

                                                              (4)

где
          (5)

3. При остывании после спекания сегнетокерамика подвергается растрескиванию в наиболее ослабленных местах, как правило, по межзеренным границам. Зернограничное микрорастрескивание возникает вследствие появления внутренних механических напряжений, которые обусловлены деформационным несоответствием фаз и анизотропией теплового расширения зерен. Существующие оценки остаточных напряжений обычно основаны на модели "включение-матрица" [3, 4, 10]. Такой метод решения определяется характером внутренних напряжений 2-го рода в керамиках, где в масштабе образца напряжения усреднены до нуля, а интерес представляют их флуктуации в локальных областях для наиболее опасного взаимного расположения зерен.
        Однако применение такого подхода при нахождении критического размера зерна, определяющего саморазрушение керамики многоосных сегнетоэлектриков, приводит к значениям сильно отличающимся от экспериментальных [11]. Это связано с наличием механизмов разрядки внутренних напряжений (в результате 90⁰ - ного двойникования, а также благодаря наличию пористости и установлению ближнего порядка в ориентации полярных осей доменов в соседних кристаллитах [12]), не учитываемых в полученном решении. В то же время введение поправочных коэффициентов затруднительно вследствие сложности происходящих процессов и невозможности однозначно определить требуемые постоянные материала [13]. Поэтому для рассматриваемых составов сегнетокерамики BaTiO₃ и PbTiO₃ выбран критический размер зерна при спонтанном растрескивании на основе экспериментальных данных соответственно 500 и 12 мкм [11].
        Полагая, что размеры зерен и граней в одном зерне подчиняются нормальному распределению, получаем [14]: , где - критическая длина грани. Критерий образования микротрещины на границе l выбирали с учетом разориентации зерен [4]:

где Q _i (i = 1, 2) - угол между осью максимального сжатия в i - том зерне и граничной плоскостью зерна. Эти углы находили с помощью процедуры метода Монте-Карло [14]. Вычислительный алгоритм учитывал, что микротрещина развивается из точек соединения трех и более зерен [3, 4] и останавливается у ближайшего узла граней, так как последние обычно являются предметом воздействия внутреннего сжатия [4]. Блок-схема алгоритма формирования зернограничных микротрещин при остывании показана на Рис. 4.

4. При развитии макротрещины в керамике в окрестности ее вершины образуется зона процесса микрорастрескивания, обусловливающая экранирование макротрещины и изменение трещиностойкости материала [3, 10, 15]. Оба феномена определяются особенностями распределения микротрещин. Податливость зоны микрорастрескивания увеличивает трещиностойкость, но микротрещины, непосредственно соседствующие с вершиной макротрещины, уменьшают сопротивление разрушению и вязкость материала [10, 15]. Критическое число микротрещин в единице объема образца , определяющее возникновение процессов коалесценции в окрестности вершины трещины, зависит от характерного размера микротрещины a_m [16]:

Далее определим высоту зоны микрорастрескивания 2h_m из выражения [17]:

                                                    (6)

 где - параметр упругого взаимодействия трещин; E, E_m - соответственно, модуль Юнга в случае отсутствия и при наличии микротрещин в керамике; - плотность микрорастрескивания в рассматриваемом объеме образца V_m; N_m - количество микротрещин [5].
        Как показал проведенный в [3] конечноэлементный анализ, поле напряжений макротрещины в большей степени способствует развитию микротрещин, параллельных ее распространению, в меньшей степени - росту микротрещин любой ориентации впереди по направлению движения макротрещины, а также тормозит микротрещины, перпендикулярные макротрещине и расположенные в стороне от направления ее развития. Кроме того, размер зоны предразрушений в плоскости трещины приблизительно вдвое меньше, чем в перпендикулярном направлении. Эти особенности были учтены при численном моделировании микрорастрескивания в зоне процесса и определении ее протяженности. Моделирование развития макротрещины по межзеренным границам осуществляли на основе теории графов [18, 19] с помощью алгоритма Витерби [20]. При переходе от одного кадра к другому по формуле (6) определяли ширину зоны процесса разрушения и все тройные точки внутри нее. Далее моделировали микротрещины на соответствующих границах длиной l, для чего находили критический размер грани [10]. Процедура моделирования микротрещин повторяла алгоритм, использованный выше на этапе спонтанного растрескивания (Рис. 4). При этом учитывалось, что микротрещины не пересекают макротрещину и выполняется условие ограничения их числа для исключения процессов коалесценции: .
        Очевидно, что вместе с размером зерна повышается плотность микрорастрескивания b _m, что обеспечивает увеличение размера зоны растрескивания h_m. Однако в отличие от бесконечного роста зоны предразрушений, установленного в [3], даже для размеров зерен, меньших критического, в действительности зона должна оставаться конечной. Такое противоречие является следствием выбранной в [3] модели массива гексагональных зерен, в которой все границы зерен одинаковой длины l и на каждой границе существует тройная точка - зародыш микротрещины. Поэтому при выполняется условие: h_m®Ґ. Указанных недостатков лишена предлагаемая нами модель.
        Как показали расчеты величины  в зависимости от отношения модулей Юнга E_m/E [21] при возрастающей плотности микрорастрескивания функция  достигает максимального значения, отвечающего критической плотности микрорастрескивания . Это значение разделяет зоны действия процессов упрочнения и разупрочнения материала.
        Далее строим дуги графа C_ij с учетом ориентации микротрещин и сетки межзеренных границ [18]:

Здесь С_ij № С_ji ; L_m - периметр микротрещины. Реальной макротрещине соответствовала минимальная траектория (Рис. 3, в).
        Изменение трещиностойкости, обусловленное действием противоположных тенденций (Рис. 5 [10]), можно оценить с помощью G - интеграла Черепанова-Райса. В приближении стационарной макротрещины имеем [10]:

                                (7)

где - трещиностойкость керамики при наличии и отсутствии микротрещин; c_m,  c_Ґ- доля растресканных границ в зоне процесса микрорастрескивания и в спеченной керамике. Первый множитель в (7) определяет изменение локальной трещиностойкости в вершине макротрещины; n - коэффициент Пуассона. При получении численных результатов для c _m и c_Ґиспользовали следующие формулы:

где N_Ґ, N_m - соответственно, число микротрещин после спонтанного растрескивания и количество границ на площади образца S; L - длина траектории макротрещины.

Экранирование макротрещины, обусловленное микрорастрескиванием в зоне процесса, оценим с помощью модели развития макротрещины под действием монотонно увеличивающейся нагрузки. В предположении того, что микротрещины представляют изотропно-ориентированный массив дискообразных трешин запишем [22]:

при этом модуль Юнга E_m и коэффициент Пуассона n _m  для растресканного материала найдем посредством модели, основанной на усреднении деформаций по микрообъемам, содержащим разориентированные микротрещины [5]:

Наконец, для получения статистически достоверных результатов при определении необходимого числа измерений рассматриваемой характеристики использовали стереологический подход [23, 24].

5. Численные результаты получены для сегнетокерамики: BaTiO₃ (E = 120 ГПа, n = 0.25) и PbTiO₃ (E = 80 ГПа, n = 0.3) [3] в зависимости от параметров торможения аномального роста зерен (Таблица 1). Принято, что . Отметим, что при (- средний радиус зерна после формирования микроструктуры до возникновения аномального роста зерен) аномальный рост зерен практически приводил к возникновению монокристаллической структуры.

 Таблица 1. Прочностные характеристики сегнетокерамики
_____________________________________________________________________

 Керамика         c_Ґ     c_m                        

_____________________________________________________________________

                     1.0        1.00    0.121    0.106    1.53          0.894           0.878          0.910

титанат -      0.8       1.10    0.161    0.062    1.57           0.938          0.835          0.944

бария            0.6       1.18    0.183    0.059    1.65           0.941          0.810          0.946

                     0.4        1.33    0.187    0.052    1.70           0.948          0.806          0.952
____________________________________________________________________

                     1.0        1.00    0.121    0.099    1.56           0.901          0.880          0.912

титанат -      0.8       1.10    0.161    0.056    1.59           0.944          0.844          0.947

свинца         0.6        1.18    0.183    0.056    1.67           0.944          0.821          0.947

                     0.4        1.33    0.187    0.049    1.73           0.951          0.817          0.951
_____________________________________________________________________

Как следует из Таблицы 1, с уменьшением параметра торможения происходит рост среднего радиуса зерна , что обеспечивает увеличение доли спонтанно растресканных граней, а также, что не вполне очевидно, уменьшение доли микротрещин в зоне процесса микрорастрескивания. Значения указаны в таблице для начального шага развития макротрещины, когда размер зоны процесса определяется структурными параметрами спеченной керамики. Принимая во внимание критический размер зерна для керамики Al₂O₃: [3], близкий соответствующему значению для сегнетокерамики BaTiO₃, получим размер зоны предразрушений h_m, равный 306-340 мкм, что совпадает с аналогичной экспериментальной величиной (h_m » 300 мкм), зафиксированной для алюмооксидной керамики [25].
        Результаты вычислительного эксперимента, выполненного для различных размеров зерен в случае состава PbTiO₃ (Рис. 6 [26]), подтверждают качественные тенденции, отмеченные на Рис. 5 [10] в характере поведения трещиностойкости в зависимости от особенностей м икрорастрескивания. Спонтанное растрескивание при остывании оказывается фактором, определяющим изменение трещиностойкости для размеров зерен, превышающих критический. Численные результаты для сегнетокерамики показали, что при учете фронтальной зоны микрорастрескивания знпачения трещиностойкости составляют 0.80 - 0.88, что близко к величине 0.9, полученной для Al₂O₃ [15]. Локальное упрочнение в наибольшей степени определяет процесс разрушения при минимальном спонтанном растрескивании. Наконец, тенденции в экранировании макротрещины зоной микрорастрескивания совпадают с установленными результатами [22]. Понижение интенсивности напряжений в вершине макротрещины вследствие увеличения микрорастрескивания обусловливает повышение экранирования.

ЛИТЕРАТУРА

1.Гулд Х., Тобочник Я. Компьютерное моделирование в физике. - М.: Мир, 1990, ч. 2, 400 с.
2.Финкель В.М. Физические основы торможения разрушенияю- М.: Металлургия, 1977.- 360с.
3.Ковалев С.П., Кузьменко В.А., Писаренко Г.Г. Численное моделирование микроструктурных процессов в керамических материалах / АН УССР. Ин-т пробл. Прочности.- Препр.- Киев, 1983.- 55с.
4.Fu Y., Evans A. G. Some effects of microcracks on the mechanical properties of brittle solids. - I. Stress-strain relations // Acta Metall. 1985. V. 33, N 8. P. 1515-1523.
5.Ромалис Н.Б., Тамуж В.П. Разрушение структурно - неоднородных тел. Рига: Зинатне, 1989.
6.Таиров Ю.М., Цветков В.Ф. Технология полупроводниковых и диэлектрических материалов. М.: Высшая школа, 1990.
7.Карпинский Д. Н., Паринов И. А. Исследование процесса формирования микроструктуры пьезокерамики методом численного эксперимента // ПМТФ. 1992. N1. C. 150-154.
8.Дульнев Г. Н., Заричняк Ю. П. Теплопроводность смесей и композиционных материалов. Л.: Энергия, 1974.
9.Abbruzzese G. Computer simulated grain growth stagnation. // Acta Metall.- 1985. V. 33, N 7. P. 1329-1337.
10.Fu Y., Evans A. G. Microcrack zone formation in single phase polycrystals // Acta Metall. 1982. V. 30, N 8. P. 1619-1625.
11.Саморазрушение сегнетокерамики / E.И.Бондаренко, В.Д.Комаров, В.А.Чернышков // Журн. Техн. физики.- 1988.- Т.58, N9.- С.1771-1774.
12.Турик А.В., Чернобабов А.И. Внутренние механические напряжения и прочность сегнетокерамики // Журн. Техн .физики.- 1979.- Т.49, N8.- С.1732-1736.
13.Arlt G. Review. Twinning in ferroelectric and ferroelestic ceramics: stress relief // J. Mater. Sci.- 1990. - V. 25, N6. - P. 2655-2666.
14. Davidge R. W. Crack at grain boundaries in polycrystalline brittle materials // Acta Metall. 1981. V. 29, N 10. P. 1695-1702.
15.Evans A. G., Fu Y. Some effects of microcracks on the mechanical properties of brittle solids. - II. Microcrack toughening // Acta Metall. 1985. V. 33, N 8. P. 1525-1531.
16.Wang Chongmin, Zhe Xiaoli, Zhang Hongtu. The critical density of microcrack toughening of ceramics // J. Mater.Sci. Letters.- 1988.- V.7, N6.- P.621-622.
17. Buresch F.E. Relation between residual stresses, microstructure and failure of brittle materials // Residual Stresses Sci. Technol. Proc. Int. Conf. (Garmish- Partenkir., 1986).- Oberursel, 1987.-Vol. 1.- P.539-543.
18.Карпинский Д. Н., Паринов И. А. К расчету трещиностойкости керамики методом численного эксперимента // Проблемы прочности. 1991. N 7. C.34-37.
19. Karpinsky D.N., Parinov I.A. Computer simulation of piezoceramic fracture // Fract. of Eng. Mater. and Struct.: Proc. Jt FEFG/ICF Int. Conf. (Singapore, 1991).- London, 1991.- P. 327-331.
20.Блейхут Р. Быстрые алгоритмы цифровой обработки сигналов. - М.: Мир, 1989.- 448с.
21. Buresch F.E., Buresch O. Influence of interaction effects of microcracks with a macrocrack on the crack resistance of ceramics // Science of Ceramics 14: Proc. 14^th Int Conf. (Canterbury, 1987).- Stoke-on-Trent, 1988.- P.683-688.
22. Laws N., Brockenbrough J.R. Microcracking in polycrystalline solids // Trans. ASME: J. Eng. Mater. Technol.- 1988.- Vol. 110, N2.- P. 101-104.
23. Чернявский К.С. Стереология в металловедении. М.: Металлургия, 1977.
24. Карпинский Д. Н., Паринов И. А. Определение микротструктурных и прочностных параметров пьезокерамики с применением вычислительного эксперимента // Стекло и керамика. - 1991. - N3. - C. 27-29.
25. Buresch F.E., Babilon E., Kleist G. Influence of residual stresses on cracking of some ceramics // Proc. 2^nd Int. Cong. On Residual Stress. (ICRS2, Nancy, 1988).- London, 1988.- P. 1003-1008.
26. Parinov I. A. Computer simulation of the fracture and fracture toughness of theferroelectric ceramics and related materials // Ferroelectrics.1992. V. 131. P. 131-136.

ПОДПИСИ ПОД РИСУНКАМИ

Рис. 1. Блок-схема модели спекания сегнетокерамики.

Рис. 2. Блок-схема аномального роста зерен.

Рис. 3. Фрагмент микроструктуры сегнетокерамики с развитиыми трещинами: а - после формирования структуры зерен; б - после аномального роста зерен; в - макротрещина в модельной микроструктуре (кружочки), на межзеренных границах показаны микротрещины, обусловленные спонтанным растрескиванием (черные) и в зоне процесса разрушения (белые).

Рис. 4. Блок-схема алгоритма формирования зернограничных микротрещин при остывании.

Рис. 5. Особенности изменения трещиностойкости керамики в зависимости от размера зерна: 1 - трещина; 2 - зона процесса микрорастрескивания; 3 - спонтанное разрушение [10].
Рис. 6. Тенденции изменения трещиностойкости в зависимости от размера зерна (результаты моделирования) [26].